Thorleifur Örn Arnarsson schloss 2003 sein Studium an der Schauspielabteilung der Icelandic Arts University ab und beendete 2009 sein Regiestudium an der Hochschule für Schauspiel „Ernst Busch“ in Berlin. Er hat zahlreiche Theaterstücke und Opern in Island, Deutschland und ganz Europa inszeniert.
Arnarsson war künstlerischer Leiter der bekannten Volksbühne in Berlin. Zuvor war er Chefregisseur mehrerer Theater und Opernhäuser in Deutschland gewesen. Momentan ist er Teil der künstlerischen Leitung des Nationaltheaters in Island.
2018 gewann er den angesehenen FAUST-PREIS als Regisseur des Jahres für seine Inszenierung der nordischen mythologischen Welt, basierend auf den Gedichten der EDDA. Seine Inszenierung von „Peer Gynt“ wurde 2015 von den Kritikern zur Produktion des Jahres gekürt. Arnarsson erhielt in Island mehrere Preise, sowohl für sein Schreiben als auch für Regie. Seine Inszenierung von Njála, der wichtigsten isländischen Sage, gewann zehn „MASKEN“ bei den Isländischen Theaterpreisen, ein Rekord in der Geschichte der Preisverleihung.
Derzeit arbeitet Arnarsson am Wiener Burgtheater und bei den Bayreuther Festspielen.
Zu seinen Regieprojekten im deutschsprachigen Raum zählen „König Lear“ und „Mutter Courage und ihre Kinder“, „Der Meister und Margarita“, „Peer Gynt“, Grimms Märchen, „Romeo und Julia“, „Othello“, „Die Kontrakte des Kaufmanns“, „Die Fledermaus“, „La Bohème“ und „Lohengrin“, „Die Göttliche Komödie“, „Die Dreigroschenoper“, „Siegfried“ aus „Der Ring des Nibelungen“, die „Edda“, „Hamlet“, „Macbeth“, „Die Räuber“ und „Im Irrgarten des Wissens“.
Als künstlerischer Leiter der Volksbühne in Berlin inszenierte er sowohl „Odysseus“ als auch die „Orestie“. 2018 eröffnete er das Ibsen-Festival in Oslo mit einer Inszenierung von „Die Wildente“ und „Der Volksfeind“.
Arnarsson war Co-Autor des Netflix-Originals „THE CASE“, das von der New York Times als eine der 10 besten Fernsehserien des Jahres 2017 bezeichnet wurde. Bei den isländischen Fernseh- und Filmpreisen wurde er als Autor des Jahres nominiert.