Caroline Peters studierte 1991-1995 an der Hochschule für Musik und Theater des Saarlandes bei Detlef Jacobsen, einem engen Mitstreiter und Vertrauten von George Tabori. Das dort im Kreis in der Porzellangasse erfundene eigene theatrale Denkmodell nahm starken Einfluss auf seinen Unterricht. Nach dem Studium ging sie als Anfängerin an die Schaubühne unter Andrea Breth. Danach arbeitete sie freischaffend in eigenen Projekten im Podewil Berlin, Theaterhaus Gessnerallee und Kampnagel. Sie lernte dabei René Pollesch kennen und ging mit ihm an das Hamburger Schauspielhaus und später an die Berliner Volksbühne und ans Burgtheater Wien. Dort war sie von 2004 bis 2022 Ensemblemitglied. Sie arbeitete hier mit Pollesch, Simon Stone, Nicolas Stemann, Barbara Frey und vielen anderen zusammen. Für ihre Arbeiten dort wurde sie zweifach ausgezeichnet mit dem Nestroy-Preis, sowie zweifach zur Schauspielerin des Jahres gewählt von der Fachzeitschrift „Theater heute“.
Nach einer Pause von zwei Jahren, die sie mit Dreharbeiten verbrachte, ist sie bei Stefan Bachmann wieder am Burgtheater engagiert.
Unterrichtserfahrung bekam sie an der Theaterakademie Hamburg, wo sie 2012 eine Masterclass gab, für Studierende kurz vor dem Abschluss.